Nicole Françoise Florence Dreyfus 1932. április 27-én született Párizsban. Szülei, Henri Murray és Geneviève Sorya szintén színészek voltak. Balettet tanult Marseille-ben, majd Párizsban elvégezte a színi tanfolyamot. Első szerepét 14 évesen kapta a La maison sous la mer című filmben (r. Henri Calef), amelyben a mellékszereplő Anoukot játszotta – később ez ihlette művésznevét. Az Aimée nevet utóbb A veronai szerelmesek (Les amants de Vérone) írója, Jacques Prévert ajánlotta.
Federico Fellini Az édes élete (La Dolce Vita, 1960) hozta meg számára a nemzetközi hírnevet, amivel berobbant a filmes világba. Főként szépségét illette dicséret, de tehetsége is egyre több elismerést kapott: a Lola címszerepéért (r. Jacques Demi, 1961) BAFTA-ra jelölték, majd az Egy férfi és nőben (Un homme et une femme, r. Claude Lelouch, 1966) nyújtott alakításáért 1967-ben megkapta a legjobb női főszereplőnek járó BAFTA-díjat és az Arany Glóbuszt, illetve egyetlen Oscar-jelölését is.
1980-ban szerepelt Marco Bellocchio Ugrás a semmibe (Salto nel vuoto) című filmdrámájában – ez az alakítás hozta el a következő nagyobb szakmai elismerést: megkapta a legjobb női alakítás díját Cannes-ban. A 2000-es évek óta főként különböző életműdíjakkal jutalmazták, 2002-ben Tiszteletbeli César-díjas lett.
Karrierje során több mint 70 filmben játszott, a főként francia szerepek mellett spanyol, brit, olasz, német és amerikai produkciókban is feltűnt. Legutoljára 2019-ben a Les plus belles années d’une vie című francia drámában osztottak rá szerepet.